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北理工在铜(Cu)单原子催化剂界面工程及电催化氧还原(ORR)研究应用方面取得重要进展

  近日,北京理工大学张加涛教授与陈文星副研究员在单原子催化剂的界面工程研究方面,与清华大学李亚栋院士、王定胜副教授团队合作,在单原子铜(Cu)界面工程及高效电催化ORR应用的研究中取得重要进展,相关成果以“Atomic Interface Effect of Single Atom Copper Catalyst for Enhanced Oxygen Reduction Reaction”为题,发表于顶级期刊《Energy & Environmental Science》(IF:33.250)(文章DOI: 10.1039/C9EE02974E)。

  氧还原反应(ORR)中催化活性的调节对金属-空气电池和其他相关能量转换材料的开发具有重要意义。金属嵌入杂原子掺杂碳基催化剂由于其高电导率和可调节的电子结构,作为有希望的ORR催化剂引起了越来越多的关注。纳米界面工程由于电荷转移和化学键的强协同作用,被认为是修改碳基复合材料ORR性能的有效途径。陈文星等提出了一种原子界面策略来构建显著提高ORR活性的单原子Cu催化剂,其中Cu原子锚定在硫和氮改性的碳载体(Cu-SA / SNC)上。该催化剂在碱性介质中具有优异的ORR性能(E1/2= 0.893 V vs. RHE),远优于同类催化剂。此外,基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)研究以及密度泛函理论(DFT)计算表明,孤立的键长收缩的低价Cu (+1)-N4-C8S2原子界面部分为ORR过程的活性位点,原子界面处的Cu和载体产生协同作用,通过调节中间吸附的反应自由能,有效提高ORR效率。该原子界面概念可以为先进的氧电极材料的合理设计提供新的方法,并为提高其催化性能提供新的可能性。

 

  

  图1 碳载体上的Cu单原子形貌表征和电催化性能

 

  

  图2 原子层面的局域高分辨结构表征

 

  

  图3 原位XAFS测试

 

  上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室和材料学院先进材料实验中心的平台支持,得到了国家自然科学基金 (Grant No. 51631001, 21801015, 51872030, 21643003, 51702016, 51501010, 21703219)和科研院创新人才支持计划经费的支持。北理工材料学院硕士研究生姜卓利为共同第一作者(排名第一),北理工张加涛教授、陈文星副研究员和清华大学李亚栋院士、王定胜副教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。

  论文链接:

  https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/EE/C9EE02974E#!divAbstract

 

  附陈文星副研究员个人简介:

  陈文星副研究员,2011年本科毕业于北京航空航天大学应用化学系;2015年博士毕业于中国科学技术大学国家同步辐射实验室,师从吴自玉教授;2016-2018年在清华大学化学系李亚栋院士课题组进行博士后研究;2018年入职北京理工大学材料学院。主要从事单原子催化剂的合成、性能及反应机理研究,致力于应用X-射线吸收谱学方法从原子尺度上研究催化剂的局域结构,并运用基于同步辐射大科学装置的原位测试技术对相关反应机理进行探索。以第一作者(含共同一作)、通讯作者等身份在Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), Nat. Commun.(2), PNAS(1), J. Am. Chem. Soc.(4), Angew. Chem. Int. Ed.(4), Adv. Mater.(5), Chem(1),Energy Environ. Sci.(1)等期刊上发表论文90多篇。