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北理工团队在等离激元增强光催化研究中取得进展

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近期,北京理工大学张加涛教授团队在等离激元光催化材料合成与界面调控方面取得重要进展,相关研究成果以“Ultralong Lifetime of Plasmon-Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr3 Triple-Heteronanocrystals”为题发表于材料类国际顶级期刊《Advanced Materials》。北京理工大学材料学院刘佳副教授,中科院物理所陈海龙研究员,北京理工大学化学与化工学院张加涛教授为本论文共同通讯作者,博士研究生万晓冬、潘月、徐艳军为共同第一作者。

利用光催化技术将太阳能转化为便于存储利用的化学燃料(太阳燃料),是有望重塑全球能源与工业发展态势的重大战略性课题。金属纳米颗粒表面等离激元具有独特的光-物质相互作用特性,可极大增强半导体光催化材料的太阳光捕获效率,在太阳燃料合成领域受到广泛关注。该领域的研究瓶颈在于等离激元热电子寿命为飞秒量级,因此难以有效注入半导体材料驱动光催化反应。如何获得具有长寿命的高能电子是提高等离激元在光催化转化中利用效率的关键科学问题。

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图1  Au@CdS/CsPbBr3三元纳米晶的结构与界面表征

针对这一问题,张加涛教授研究团队基于前期工作基础,通过发展外延生长与非外延生长相结合的新型合成策略,在金属、硫化物半导体、全无机金属卤化物钙钛矿三种材料类型的纳米尺度集成过程中成功实现原子级界面调控,制备出具有Au-CdS、CdS-CsPbBr3双重洁净界面的Au@CdS/CsPbBr3纳米晶光催化材料。借助中红外飞秒泵浦瞬态吸收等光谱表征技术,研究团队对该三元纳米晶中等离激元载流子的激发、驰豫、界面转移等动力学过程进行了深入探索。研究结果表明,利用Au@CdS/CsPbBr3三元纳米晶可获得纳秒级别的超长等离激元载流子寿命,比传统二元纳米晶提高了三个数量级,并且这些高能载流子能够有效驱动光催化二氧化碳还原反应,长波长可见光区的表观量子效率远高于文献报道的钙钛矿基光催化材料。以上结果为等离激元纳米结构材料的界面工程研究提供了全新的合成与调控方法,有利于促进等离激元材料与器件在太阳能光-化学、光-电转换领域中的应用。

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图2  Au@CdS/CsPbBr3三元纳米晶的等离激元载流子寿命表征



论文详情:

Xiaodong Wan,1 Yue Pan,1 Yanjun Xu,1 Jia Liu,* Hailong Chen,* Rongrong Pan, Yizhou Zhao, Peiwu Su, Yuemei Li, Xiuming Zhang, Shuping Zhang, Hongbo Li, Dong Su, Yuxiang Weng, Jiatao Zhang*, Ultralong Lifetime of Plasmon‐Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr3 Triple Heteronanocrystals. Advanced Materials, 2022: 2207555.

全文链接: https://doi.org/10.1002/adma.202207555


附作者简介:

刘佳, 北京理工大学材料学院长聘副教授,博士生导师。2013年博士毕业于中科院大连化学物理研究所,随后在日本国立材料科学研究所(NIMS)进行博士后研究,2016年加入北京理工大学材料学院,主要从事太阳能光-化学转化催化材料的设计与合成,入职以来作为第一/通讯作者在Chem. Rev., Adv. Mater., Nano Lett., Nano Energy, Appl. Catal. B等期刊发表论文30余篇,主持国家自然科学基金项目两项。


张加涛,教授,博士生导师,国家“万人计划”科技创新领军人才,北理工化学与化工学院院长,结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室主任,北京理工大学首位徐特立特聘教授,英国皇家化学会会士。作为项目负责人/研究骨干主持/参与国家自然科学基金重大研究计划集成项目、重点项目、优青、面上等7项,教育部、北京市等省部级项目4项。作为第一作者或通讯作者在Chem. Rev., Nature, Science, Nature Nanotech., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Nano Lett., Adv. Energy Mater., Matter等国际顶级SCI学术期刊上发表论文100余篇,被引用8000余次,获国际、国内授权专利7个,编写综述/专著章节8部。